徐达源辞归之后在黎里一幢八进深的大宅里,过着士大夫的另种生活,结交名流,整理乡邦文献,著书立说期间,诗书酬唱,笔墨流芳。可记的成就一是编撰《黎里志》,称嘉庆版,为黎里留下可信的史志;徐达源在《黎里志》中自述“达源少时,即喜人谈里中往事,间有所闻辄笔于书。及长,阅新旧县志,与黎里有关涉者不满三数页,心窃陋之。”辞归后立意为家乡编志,遍阅古籍,历经数载方成。另著有《涧上草堂记略》、《修养杂录》、《水利节略》、《南北文钞》、《禊湖文拾》、《禊湖诗拾》、《紫藤花馆文钞》、《新咏楼诗集》、《无隐庵笔记》等。堪称黎里第一文人。
二是镌刻《紫藤花馆藏帖》。清嘉庆十六年(1811),徐达源将与袁枚、刘墉、洪亮吉等20余位著名文人的诗词书信手迹,勒石刻成31方石碑,石刻真、草、隶、篆各体皆备,陈列在紫藤花馆内,达源每年将石碑拓成拓片,赠送给各位旧友新朋。同治十一年(1872)南浔丝商周昌富从黎里重金购得,置于鹏鸽溪南之恰园内。昌富晚年,恰园及此石刻归刘锦藻。光绪二十一年(1895),此石刻嵌置于小莲庄长廊壁间。其嘉庆拓本曾流传至日本,被珍藏于肥州孔圣庙中。日本书道家熊阪秀称之谓:“满纸龙蛇,行霏烟雾,中华文物之盛,不大可见乎!”。
达源所做的善事很多。嘉庆七年(1802),他重建了黎里镇西上丝圩的凌太常祠;道光二十年(1840),在镇上的染字圩由他处移建了徐高士祠;嘉庆十七年(1812),他与同镇陈咸亨等人创建了众善堂,又与他人一起修建了秦太尉庙和施相公庙。修桥的善事更多,嘉庆二十年(1838)、道光十八年(1838)、光绪二十二年(1896),徐达源或独资或集资,分别重建、修建了南栅浜的第二桥,横跨染字、己字两圩的天随桥(俗称袁家桥),还有染字圩和墨字圩的灞桥和坝桥。此外,徐达源还多次捐出田亩,在侯字圩、发字圩、长田圩、北覆圩等地设立义冢,让无地安葬的穷苦之人,得以入土为安。